L'origine del nome del paese deriva dal latino calx, calcis, ossia calce, presente in grande quantità nelle cave di pietra poste lungo la costa del lungo monte.Il borgo sorse al centro della conca di una vallata, disseminata di casolari, corti, romitori, conventi, chiese fra oliveti e selve di castagno, che costituirà nei secoli quella che verrà chiamata la Valle Graziosa.
Nell'alto medioevo Calci era un operoso borgo agricolo e industriale insediato sulle sponde del torrente Zambra, dominato dal castello del Vescovo pisano, feudatario della valle.
Fin dall'alto medioevo gli eremiti Santi Jacopo di Verano alla Costa d'acqua e Sant'Alessandro vivevano all'ombra di quei boschi sorti sulle pendici verrucane.
La santità di questi romiti ebbe così vasta risonanza che si possa presumere che Bernardo da Chiaravalle abbia tradizionalmente visitato quei luoghi, durante il suo soggiorno a Pisa per il Sinodo del 1135.
Nel medioevo la vita civica dei calcesani era organizzata in una istituzione comunale composta di sei consoli, rappresentanti delegati di altre comunità sparse nel territorio calcesano, che dal monte si spingeva fino alla sponda destra dell'Arno.
La vita gravitava intorno alle chiese di S.
Maria a Willarada, chiesa madre non più esistente, e di S.